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Science Advances FeN5-SA CNF

研究背景：传统的纳米酶技术面临着复杂的尺寸、组成和facet依赖催化和固有的低活性位点密度的艰巨挑战。我们在纳米材料中发现了一类具有原子分散的类酶活性位点的单原子纳米酶，显著提高了催化性能，并揭示了其机理。以氧化酶催化为模型反应，实验研究和理论计算表明，具有碳纳米框架约束的FeN5活性中心(FeN5 SA/CNF)的单原子纳米酶的催化行为类似于细胞色素P450的轴向配体配位血红素。FeN5 SA/CNF具有明确的活性组分和关键的协同效应，具有明显的电子推效应机制，是其他纳米酶中类氧化酶活性最高的纳米酶(速率常数比商用Pt/C高70倍)，并具有广泛的抗菌应用。这表明单原子纳米酶有很大潜力成为新一代纳米酶。

研究目的：enzyme-like特色Nanozymes,催化纳米材料(1、2),近年来吸引了巨大的研究兴趣独特优势的低成本、高稳定性、可调的催化活性,易于大规模生产,以及存储在若赋予其广泛应用,组织工程治疗和环境保护(34)自从Yan及其同事(5)发现磁性氧化铁纳米颗粒具有模仿过氧化物酶的活性以来，各种纳米材料，如金属氧化物、贵金属、碳材料和金属有机框架(MOFs)，已经获得了各种纳米酶(6-16)。然而，纳米酶技术目前仍面临着 内容过长，仅展示头部和尾部部分文字预览，全文请查看图片预览。 配位血红素(图S1)。以氧化酶催化反应为模型反应，理论计算和实验研究明确表明，FeN5 SA/CNF最高的类氧化酶活性来自于关键的协同效应和电子捐赠机制。

研究结果：结果表明，FeN5 SA/CNF的类氧化酶活性比平面方某某FeN4催化剂和正规化金属含量的商业Pt/C催化剂分别高出17倍和70倍。这表明FeN5 SA/CNF具有出乎意料的N轴配位类氧化酶的推动作用，其催化活性较常规纳米酶明显增强。它促进了对单原子纳米酶的机械理解。

讨论：综上所述，我们在纳米材料中发现了一类具有原子分散的类酶活性位点的单原子纳米酶。与传统纳米酶相比，最大限度的原子利用效率和定义明确的活性部分显著提高了催化性能，并揭示了潜在的机理。以氧化酶催化为模型反应，实验研究和理论计算均表明，所合成的FeN5 SA/CNF单原子纳米酶具有类似氧化还原酶的轴向配位亚铁血红素的催化性能。FeN5 SA/CNF纳米酶的电子推效应机制和关键的协同效应使其具有最强的类氧化酶活性;其中，fen5sa /CNF的催化速率常数是商业Pt/C的70倍。FeN5 SA/CNF在体外具有广谱杀菌性能，在体内对伤口具有高效消毒效果。这些结果表明，定义的单原子纳米酶为纳米酶的催化机理和合理设计提供了新的视角，具有成为新一代纳米酶的巨大潜力。

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