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合成ZSM-5分子筛中，界定铝原子在骨架中的分布和由铝原子分布主导的多核核磁共振分析

摘要

不同 Al 原子分布类型的 ZSM-5 分子筛是用混合物 Si/Algel 25-90，以不同的混合顺序和用Na硅酸盐或者四乙氧基硅酸盐作为 Si 源；以 AlCl3 or Al(NO3)3 作为铝源；以四丙基氢氧化铵作为结构导向剂（structure directing agent）。用追踪 29Si 的核磁共振谱、对 Co(II) 离子的交换能力和基于脱水沸石分子筛的 Co(II) 离子紫外可见光谱来监控 ZSM-5 中单个的 Al 原子和 Al-O-(Si-O)2-Al 中 Al 对的分布情况，结果表明 ZSM-5 骨架中铝原子的分布可以被控制在一个很大的浓度范围（对于给定的Si/Al比中有 6-66% 的 Al 原子来自 Al 对）和 Si/Alprod 15-37（产品）。由初始凝胶(initial gels)和结晶产品（crystalline product 内容过长，仅展示头部和尾部部分文字预览，全文请查看图片预览。 水热合成法。

ZSM-5 分子筛（MFI 拓扑结构，Si/Al 12-∞）属于高硅结晶的硅铝酸盐，被广泛应用于以分子筛为基础的催化剂和吸附剂，这种 TO4 四面体（T=Si Al）在骨架结构中相互连接形成十元开环（ten-member ringopenings）的孔道（5.4 × 5.6 and 5.1 × 5.5 ?）。定位于孔道中的反离子为强酸质子或者具有各种不同结构的金属离子，并且不同于配合物，负载于孔道的金属氧化物并未观测到有异常的氧化还原行为。为了确保对反离子的电荷平衡，Al 原子在结晶学上 T 原子位置和在骨架中的分布决定了反离子的位置，结构以及性质，存在于孔道中，满足上述条件的反离子称作催化活性点。

最近，Al 原子在骨架上定位和分布的重要性在酸基和氧化还原基催化反应中被展示出来。这种存在于 H-FER 和 H-MOR 中的特殊的 T（Al） 位点骨架结构已经表现出对于正丁烯转化为异丁烯过程的特殊选择性和对甲醇/二甲醚的羰基化的高选择性

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